张可欣,杨春晓,张艳琨,李粉吉,杨云汉,高倩,吕振东,李相华,夏福婷,贾丽娟.Au4团簇上甲酸分解反应机理的理论研究[J].分子催化编辑部,2020,34(6):534-545
Au4团簇上甲酸分解反应机理的理论研究
Theoretical Study on Decomposition Mechanism of Formic Acid on Au4 Clusters
投稿时间:2020-07-07  修订日期:2020-09-14
DOI:
中文关键词:  HCOOH分解  密度泛函理论  反应机理  Au4团簇
英文关键词:formic acid decomposition  density functional theory  reaction mechanism  cluster Au4
基金项目:云南省教育厅科学研究基金项目(2020Y0263);国家自然科学基金(21966033,51968075,21567030)
作者单位E-mail
张可欣 云南民族大学 化学与环境学院, 云南省高校民族地区资源清洁转化重点实验室, 云南 昆明 650500  
杨春晓 云南民族大学 化学与环境学院, 云南省高校民族地区资源清洁转化重点实验室, 云南 昆明 650500  
张艳琨 云南民族大学 化学与环境学院, 云南省高校民族地区资源清洁转化重点实验室, 云南 昆明 650500  
李粉吉 云南民族大学 化学与环境学院, 云南省高校民族地区资源清洁转化重点实验室, 云南 昆明 650500  
杨云汉 云南民族大学 化学与环境学院, 云南省高校民族地区资源清洁转化重点实验室, 云南 昆明 650500  
高倩 云南民族大学 化学与环境学院, 云南省高校民族地区资源清洁转化重点实验室, 云南 昆明 650500  
吕振东 云南民族大学 化学与环境学院, 云南省高校民族地区资源清洁转化重点实验室, 云南 昆明 650500  
李相华 云南民族大学 化学与环境学院, 云南省高校民族地区资源清洁转化重点实验室, 云南 昆明 650500  
夏福婷 云南民族大学 化学与环境学院, 云南省高校民族地区资源清洁转化重点实验室, 云南 昆明 650500 xiafuting@163.com 
贾丽娟 云南民族大学 化学与环境学院, 云南省高校民族地区资源清洁转化重点实验室, 云南 昆明 650500 350927188@qq.com 
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中文摘要:
      采用密度泛函理论方法对Au4团簇上甲酸分解反应的机理进行了研究,并考察了Au4团簇的两个催化活性位点.在路径Ⅰ和路径Ⅱ中,HCOOH分解的产物是CO2和H2.在路径Ⅲ和路径Ⅳ中,HCOOH分解的最终产物为CO和H2O.此外,我们还研究了CO2、H2和CO、H2O两种产物的相互转化,即路径Ⅴ和路径Ⅵ.研究表明,路径Ⅰ和路径Ⅱ的活化自由能垒较低,即在Au4团簇上HCOOH更易分解得到CO2和H2,此外两种产物之间不容易转化.进一步研究发现团簇的大小及CeO2载体对HCOOH分解脱氢路径的活化自由能垒有一定的影响.
英文摘要:
      The decomposition mechanism of HCOOH on Au4 clusters was studied using density functional theory and two catalytic active sites of Au4 cluster were investigated. In path Ⅰ and path Ⅱ, the decomposed products of HCOOH are CO2 and H2. In path Ⅲ and path Ⅳ, the final decomposed products of HCOOH are CO and H2O. In addition, the transformation of two kinds of products, named path Ⅴ and path Ⅵ was studied. It is showed that the activation energy barrier of path Ⅰ and path Ⅱ are low, which means that HCOOH on Au4 clusters is likely to be decomposed to CO2 and H2. Moreover the conversation of the two kinds of products is not easy to happen. Further study finds that cluster size and CeO2 support have certain influence on the activation free energy barrier of dehydrogenation path of HCOOH decomposition.
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